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| DPP 2 - 2,5-bis(6-idrossiesil)-3,6-di(tiofen-2-il)-2,5-diidropirrolo[3,4-c]pirrolo-1,4-dione | compound |
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2026-10-09 | 2026-10-13 | §3.2 r.608-626; §4.1 r.769-838 |
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draft |
DPP 2 - 2,5-bis(6-idrossiesil)-3,6-di(tiofen-2-il)-2,5-diidropirrolo[3,4-c]pirrolo-1,4-dione
Monomero «ortogonale e tetrafunzionale» (§4.1, r.769): anelli tiofenici per la polimerizzazione ossidativa, due -OH come unità diolica o iniziatori per ROP (bottle-brush). Ottenuto da dpp-1. Numerazione sperimentale.
!immagini/f6eeb10de88591bd0358f146073c675489133b4c8bb70f71131b343bb8a25794.jpg schema DPP 2 (didascalia generata dal catalogo): Alchilazione del DPP 1 con 6-bromoesan-1-olo (DMSO, t-BuOK, 40 °C, 16 h) a dare il DPP 2 con due catene idrossiesiliche. · fig-x-f6eeb1
Procedura (§3.2, r.612-616)
Pallone a 3 colli da 50 mL con ancoretta e refrigerante.
| Reagente | Quantità | mmol | eq |
|---|---|---|---|
| DPP 1 | 1 g | 3,32 | 1 |
| DMSO | 18,75 mL (6,25 mL/mmol di DPP) | - | - |
| t-BuOK | 1,1 g | 0,01 mol (come riportato) | 3 |
| 6-bromoesanolo | 1,08 mL | 8,3 | 1,25 |
- Inertizzazione con cicli vuoto/azoto; aggiunta di t-BuOK; miscela a 40 °C.
- Dopo 10 min, gocciolamento di 6-bromoesanolo; reazione per 16 h.
- Work-up: grezzo in imbuto separatore da 250 mL con 100 mL di DCM; fase organica lavata 3 volte con 100 mL di soluzione satura di KCl; anidrificazione con Na2SO4; filtrazione su filtro a pieghe; evaporazione al rotavapor.
- Purificazione per cristallizzazione in etanolo: solido sciolto a caldo nella minima quantità di solvente; freezer a −20 °C per 24 h; precipitato scuro = DPP bis-alchilato 2; stufa a 85 °C fino a eliminazione del solvente.
Caratterizzazione (§3.2, r.618-626)
| Tecnica | Dato (verbatim) |
|---|---|
| 1H NMR (400 MHz, CDCl3) | δ 8.94 – 8.83 (m, 2H), 7.66 – 7.57 (m, 2H), 7.33 – 7.17 (m, 2H), 4.14 – 4.05 (m, 4H), 3.72 – 3.59 (td, J = 6.5, 2.3 Hz, 4H), 3.43 – 3.31 (t, J = 6.5 Hz, 2H), 1.85 – 1.71 (q, J = 7.3 Hz, 4H), 1.62 – 1.35 (t, J = 6.4 Hz, 12H). |
| IR (ATR) | 3350, 3070, 2920, 2850, 1645, 1555, 1495, 1440, 1390, 820, 730 cm⁻¹ |
| UV-Vis (THF) | 541 nm |
| Fluorescenza (THF) | λem = 555 nm; λecc = 540 nm |
Per la coerenza dei valori fra §3.2 e Tabella 5 vedi difetti-noti.
Reazione di N-alchilazione (§4.1, r.769-787)
- Sfrutta la reattività descritta in dpp-reattivita (§1.1.2, «Reazioni su gruppi ammidici come nucleofili») su entrambi gli azoti ammidici, con 6-bromo-1-esanolo.
- Meccanismo (fig-046): sostituzione nucleofila; l'azoto ammidico, deprotonato da t-BuOK, attacca il carbonio alifatico adiacente al bromo.
- Controllo della base (r.779, fig-047): un eccesso di base favorisce una reazione collaterale di ciclizzazione del 6-bromo-1-esanolo.
- Work-up: estrazioni liquido-liquido per allontanare impurezze idrosolubili (sali inorganici, eccessi di base, tracce di solvente); fase organica in DCM lavata con KCl saturo, essiccata su Na2SO4 anidro e filtrata; poi purificazione.
- Purificazione per cristallizzazione in etanolo: grezzo sciolto a caldo nella minima quantità di etanolo; precipitazione lenta con raffreddamento prolungato a −20 °C; le impurità restano nelle acque madri; il precipitato scuro (DPP bis-alchilato) è recuperato per filtrazione. Caratterizzato con NMR e FT-IR.
!immagini/9b67a0c4119927bb79c04800ab73ca66e034387467484976be81ef31499a5cfb.jpg Figura 46 - meccanismo della reazione di N-alchilazione · fig-046
!immagini/de181218223f66cd046706d8723e5010aa9d7a8779b172c877562b47a100738d.jpg Figura 47 - reazione di ciclizzazione del 6-bromo-1-esanolo · fig-047
¹H-NMR in CDCl3 (fig-048, r.793)
- Regione aromatica: tre segnali distinti dei protoni tiofenici. Il più indicativo è un doppietto a ~8,9 ppm, protoni fortemente deschermati dai carbonili adiacenti del core DPP; gli altri due a 7,6 ppm e 7,3 ppm.
- Avvenuta N-alchilazione: due multipletti alifatici: 4,1 ppm (metileni legati all'azoto lattamico, più deschermati) e 3,6 ppm (metileni adiacenti all'ossidrile terminale).
- Gli altri metileni della catena: multipletti fra 1 e 2 ppm.
!immagini/d22ce85e035853dee124b1608b0cb176c370dc95ec3ab560926836261887394e.jpg Figura 48 - spettro 1H-NMR in CDCl3 del prodotto 2 · fig-048
FT-IR (fig-049, r.799)
| Numero d'onda | Assegnazione |
|---|---|
| ~3400 cm⁻¹ (banda larga) | stretching O-H dei gruppi alcolici terminali |
| ~3100 cm⁻¹ (segnali deboli) | stretching C-H aromatici degli anelli tiofenici |
| 2930 e 2850 cm⁻¹ (picchi netti) | stretching asimmetrico e simmetrico dei C-H alifatici dei metileni |
| ~1650 cm⁻¹ (molto intensa) | stretching C=O dei lattami in sistemi coniugati, tipica dei DPP (segnale più indicativo) |
| 1500-1400 cm⁻¹ | stretching C=C degli anelli aromatici e del core |
| fingerprint | picchi compatibili con stretching C-O degli alcoli primari e bending dei C-H tiofenici |
(La nota del catalogo segnala fig-049 come ritagliata.)
!immagini/f890cc2c6264ef44ec1b471578277dc04114da1baa30e1f6aa17bb7f674615e8.jpg Figura 49 - spettro FT-IR del prodotto 2 · fig-049
Proprietà foto-fisiche e Tabella 5 (r.801-820)
- Dopo l'alchilazione: spostamento batocromico del massimo di assorbimento, da 531 nm (1) a 541 nm (2). Spiegazione: effetto induttivo elettron-donatore delle catene alifatiche, che arricchiscono la densità elettronica sugli azoti → destabilizzazione dell'HOMO → restringimento del bandgap ottico. Lo Stokes shift è simile per entrambi (nel testo «circa 14 nm»; in tabella 11 e 14 nm).
| Prodotto | λmax, abs (nm) | λmax, ex (nm) | Stokes shift (nm) | ε (M-1 cm-1) |
|---|---|---|---|---|
| 1 | 531 | 542 | 11 | 28000 (rif. 52-wang-2022) |
| 2 | 541 | 555 | 14 | 13218 |
Tabella 5 - dati spettroscopici dei fluorofori sintetizzati
!immagini/75c7d0cf12baae0fe259352e5495ea053607717f5a57233f468098343f6693c7.jpg Figura 50 - spettro UV-Visibile e di emissione del prodotto2 in THF (λex:540 nm) · fig-050
- Coefficiente di estinzione molare di 2: retta di calibrazione dall'assorbanza (spettrofotometria) di soluzioni di fluoroforo in CHCl3 a concentrazione nota; per Lambert-Beer la pendenza è ε: 13218 M⁻¹ cm⁻¹ (fig-051).
!immagini/336837d03a78ea923cf3fa1ae976385b52eefe8ab91dccfdff63f3bb33ecfc6b.jpg Figura 51 - retta di calibrazione del fluoroforo 2 in CHCl3 per il calcolo di ε · fig-051
Voltammetria ciclica di 2 (§4.1, r.822-838)
- Ossidazione (drogaggio di tipo p): onda ampia senza picco di ritorno simmetrico, irreversibile; la tesi la attribuisce a un meccanismo elettrochimico-chimico (EC) con radicali cationi instabili (r.826). Riduzione (drogaggio di tipo n): picco principale ben definito con onda di scarica anodica al ritorno e un segnale pre-onda minore, quindi radical-anione più stabile (r.826).
- Per l'irreversibilità i potenziali di picco non sono considerati affidabili: la tesi usa i potenziali di onset (metodo delle tangenti), calibrati sul ferrocene (r.832).
- Livelli stimati dalla tesi: HOMO pari a -5,357 eV, LUMO pari a -3,347 eV, bandgap elettrochimico di 2,01 eV (r.832).
!immagini/c43b5f5dac544853f6c17aff18ad43408c4b39ab24ba521cc098fbda40f50699.jpg Figura 52 - voltammogramma ciclico del prodotto 2 in soluzione di THF · fig-052
| Prodotto | Eonsetox (V) | Eonsetrid (V) | HOMO (eV) | LUMO (eV) | Bandgap (eV) |
|---|---|---|---|---|---|
| 2 | 0,557 | -1,453 | -5,357 | -3,347 | 2,01 |
Tabella 6 - dati voltammetrici del prodotto 2 (r.838)