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Tesi magistrale in Chimica Industriale · a.a. 2025-2026
Sintesi e caratterizzazione di copolimeri bottle brush foto-elettro attivi
Candidata: Aurora Luzi Relatore: Dr. Stefano Scurti Correlatori: Prof. Massimiliano Lanzi · Dr. Simone Gabellini · Dr. Riccardo Medri
Dipartimento di Chimica Industriale "Toso Montanari" · Università di Bologna
ContestoSoft optoelectronics
- Semiconduttori organici π-coniugati: leggeri, flessibili, depositabili da soluzione a bassa temperatura
- Convertono segnali elettrici in luce (OLED, diodi organici a emissione di luce) o viceversa (celle fotovoltaiche)
- Per usarli serve ingegnerizzare il band gap
Approccio donatore-accettore (D-A): unità elettron-ricche ed elettron-deficienti alternate lungo lo scheletro → trasferimento di carica intramolecolare → assorbimento ed emissione nel visibile
Il problemaAggregation-Caused Quenching (ACQ)
Lo scheletro π-coniugato è planare: le catene vicine si impilano (π-stacking).
| In soluzione | Allo stato solido | |
|---|---|---|
| Catene | isolate dal solvente | vicine, π-stacking |
| Energia eccitonica | emissione | dissipazione non radiativa |
| Fluorescenza | presente | smorzata (ACQ) |
Nello strato emissivo di un OLED serve proprio l'emissione: l'ACQ ne limita le applicazioni
L'unità accettriceDichetopirrolopirrolo (DPP)
- Nucleo planare, rigido ed elettron-deficiente
- π-stacking e legami a idrogeno → alta stabilità termica, ma scarsa solubilità
- N-alchilazione: elimina i legami H e aumenta la solubilità (×27 con un metile in DMF)
- Tiofeni in posizione 3 e 6: siti di polimerizzazione
Come legare il fluoroforoSistemi emissivi
- Host-guest: migrazione e aggregazione dell'ospite
- Cross-linked: materiale fragile e insolubile
- Side-chain e main-chain: fluoroforo legato covalentemente
- Grafting-from: DPP con due OH innesca la ROP del PCL → PCL-DPP-PCL
- Qui: stessa strategia su scheletro DPP-3HT
ScopoStrategia bottle brush
Una architettura bottle brush può superare l'ACQ allo stato solido mantenendo l'integrità elettrochimica del core DPP?
- Monomero ortogonale derivato dal DPP
- Scheletro DPP-3HT per polimerizzazione ossidativa
- Catene laterali di PCL per ROP dell'ε-caprolattone
- Caratterizzazione: ottica, strutturale, elettrochimica
| Gruppo del monomero | Ruolo |
|---|---|
| Tiofeni | crescita dello scheletro (FeCl3) |
| Ossidrili (OH) | iniziatori della ROP: catene di PCL |
Fase 1Sintesi del monomero ortogonale
- 1: ciclizzazione pseudo-Stobbe, 2-cianotiofene + diisopropil succinato
- 2: N-alchilazione con 6-bromo-1-esanolo; 1H-NMR 4,1 e 3,6 ppm, FT-IR O-H ~3400 cm-1
Fase 2Copolimerizzazione ossidativa con 3HT
| Copolimero | % DPP teorica | % DPP reale | Mn (Da) | PD |
|---|---|---|---|---|
| 3a | 20 | 25,2 | 2149 | 2,571 |
| 3b | 50 | 32,6 | 1402 | 4,592 |
| 3c | 80 | 35,3 | 2134 | 1,979 |
- FeCl3 senza pre-funzionalizzazione; DPP incorporato al massimo 35% (reattività dei comonomeri)
Risultato intermedioCopolimeri lineari spenti allo stato solido
- In THF: assorbimento 540-544 nm, emissione ~550 nm, come il monomero
- Film solidi sotto lampada UV: nessuna emissione apprezzabile
- DSC: Tg ~ −10 °C, nessuna fusione → copolimeri random
→ ACQ confermata: serve il design bottle brush
Fase 3ROP dell'ε-caprolattone: i bottle brush
| Polimero | Mn PCL teorico (Da) | Mn GPC (Da) | PD |
|---|---|---|---|
| 3.1b · 3.1c | 1500 | 12188 · 13999 | 1,521 · 1,301 |
| 3.2b · 3.2c | 5000 | 17302 · 19119 | 1,314 · 1,275 |
| 3.3b · 3.3c | 10000 | 21269 · 14445 | 1,238 · 1,351 |
- Innesto: 1H-NMR PCL a ~4,0 ppm; FT-IR scompare O-H, compare C=O estereo ~1720 cm-1
Fase 4 · proprietà ottichePCL come spaziatore sterico
In THF (tutti i bottle brush): assorbimento 544-554 nm, emissione 557-564 nm, Stokes shift 8-14 nm → core DPP integro
3.2b, stato solido
- Assorbimento 570-580 nm (da ~550 nm)
- Emissione 650-660 nm, Stokes shift ~80-90 nm
- Aggregati H e J, ma emissione nel rosso mantenuta
Fase 4 · proprietà elettrochimicheBand gap regolabile con la composizione
- Ciclovoltammetria: HOMO, LUMO e band gap elettrochimico
- Copolimeri lineari: da 0,970 a 1,371 eV all'aumentare del DPP reale (25,2 → 35,3%), andamento lineare
- Il DPP stabilizza il LUMO e favorisce l'iniezione di elettroni
- Bottle brush: 0,929-1,521 eV, elettroattività conservata: redox sul core, PCL come matrice dielettrica
ConclusioniRisultati, limiti e prospettive
Risultati
- Tre copolimeri statistici e due serie di bottle brush con PCL di 1500, 5000 e 10000 Da
- Il 3.2b mantiene emissione nel rosso allo stato solido: il PCL è uno spaziatore sterico
- Il band gap è controllabile dalla composizione monomerica
Limiti
- DPP ≤ 35%; 3a escluso dall'innesto; GPC sottostima i pesi molecolari; 3.3c da approfondire
Prospettive
- Strato elettro-luminescente in OLED
Grazie per l'attenzione
Aurora Luzi
Diapositive di scortaUV-Vis ed emissione dei DPP 1 e 2 in THF
1: assorbimento 531 nm, emissione 542 nm, Stokes shift 11 nm · 2: assorbimento 541 nm (effetto induttivo delle catene alifatiche)
Diapositive di scortaBottle brush: pesi molecolari
| Polimero | Mn PCL teorico (Da) | Mn GPC (Da) | PD | Peso mol. teorico (Da) | Peso mol. da 1H-NMR (Da) |
|---|---|---|---|---|---|
| 3.1b | 1500 | 12188 | 1,521 | 6500 | 8900 |
| 3.2b | 5000 | 17302 | 1,314 | 18000 | 20500 |
| 3.3b | 10000 | 21269 | 1,238 | 34500 | 88000 |
| 3.1c | 1500 | 13999 | 1,301 | 10000 | 18200 |
| 3.2c | 5000 | 19119 | 1,275 | 28500 | 35500 |
| 3.3c | 10000 | 14445 | 1,351 | 55000 | 41300 |
GPC (standard di polistirene lineare) sottostima: i polimeri ramificati sono compatti in soluzione.
Diapositive di scortaHOMO, LUMO e band gap elettrochimici
| Polimero | HOMO (eV) | LUMO (eV) | Bandgap (eV) |
|---|---|---|---|
| 3a | -5,038 | -4,068 | 0,970 |
| 3b | -4,854 | -3,538 | 1,316 |
| 3c | -4,799 | -3,428 | 1,371 |
| 3.1b | -4,617 | -3,580 | 1,037 |
| 3.2b | -4,625 | -3,527 | 1,098 |
| 3.3b | -4,630 | -3,598 | 1,032 |
| 3.1c | -4,774 | -3,253 | 1,521 |
| 3.2c | -4,688 | -3,269 | 1,419 |
| 3.3c | -4,479 | -3,550 | 0,929 |










